Conjunto documental ainda não profundamente descrito e explorado. Embora necessitado de uma revisão, existe um inventário realizado há alguns anos e que reflete aproximadamente a organização atual do fundo.
Secção: provedoria; séries: atos de posse, 1903 - 1932, 1 lv.; mandados/autorização de pagamentos, 1855-1904, 8 lvs...... Secção: mesa administrativa; séries: atas, 1707-1941, 24 lvs.; correspondência, 1854-1871, 1 lv.; licenças, 1823-1902, 5 lvs.; ordens de serviço, 1837-1945, 4 lvs.; planos de reforma, 1850, 1 lv.; arrematações, 1901-1924, 4 lvs......Secção: tesouraria; séries: borrador da caixa, 1853 -1854, 1 lv.; caixa do tesoureiro, 1858 -1945, 16 lvs.; contas correntes, 1922-1951, 13 lvs.; contas correntes de particulares, 1832 -1836, 1 lv.; conta dos mordomos, 1762 -1823, 2 lvs.; contas da gerência, 1945 -1946, 1 lv.; deve/haver, 1817 -1950, 18 lvs.; diário, 1823 -1916, 24 lvs.; escrituração da responsabilidade do tesoureiro, 1886 -1903, 1 lv.; mordomia fiscal, 1840-1915, 50 lvs.; inventário da mordomia fiscal, 1916-1926, 2 lvs.; mapas mensais, 1879-1901, 6 lvs.; rateio de foros, s/d, 1 lv.; receitas/despesas, 1773-1949, 26 lvs.; autorização de pagamentos, 1959-1960, 1 lv.; dívidas de cobrança judicial, 1838-1847, 1 lv.; receita extraordinária, 1900-1910, 1 lv.; orçamento, 1917-1929, 2 lvs; pagamentos, 1951-1958, 2 lvs.; pagamento de foros por freguesia, 1834-1917, 67 lvs.; subsídios governamentais, 1899-1902, 2 lvs...... Secção: hospital; séries: atas, 1854-1937, 2 lvs.; aprovisionamento, 1846-1847, 1 lv.; capitais e donativos, 1889-1902, 1 lv.; contas de tratamentos, 1946-1950, 2 lvs.; entrada de doentes, 1834-1854, 27 lvs.; enterros no cemitério da Santa Casa, 1846-1867, 1 lv.; diário do banco do hospital, 1916 -1919, 1 lv.; faturas de medicamentos, 1917-1923, 1 lv.; diplomas e ocorrências, 1915, 1 lv.; movimento de doentes, 1906-1950, 1 lv.; roupa e objetos pessoais 1842-1845, 2 lvs.; doentes 1808-1826, 1 lv. mapa geral de doentes, 1817-1833, 1 lv.; assentos de óbitos, 1926-1931, 1 lv.; inventário da enfermaria masculina, 1916-1928, 1 lv.; inventário da enfermaria feminina, 1916-1928, 1 lv...... Secção: botica/farmácia; séries: despesas, 1790-1823, 1 lv.; dispensário farmacêutico, 1839-1841, 2 lvs.; Farmácia Ayres Pinheiro, 1940-1941, 1 lv.; rendimento da botica, 1798-1800, 1 lv...... Secção: lar de São Francisco; séries: atas, 1843, 1 lv.; entrada de pobres, 1843-1856, 1 lv.; entrada de mulheres, 1854-1855, 1 lv.; entrada de homens, 1854 -1855, 1 lv.; inventário geral de alfaiaria, 1899-1944, 2 lvs.
Existe igualmente um conjunto de caixas de arquivo contendo documentos diversos:
1. Livro do tombo número 1 no qual estão contidos três cadernos avulsos com notas do tombo extraídas em várias épocas, o traslado do testamento da mulher de Bastião Marques, o testamento de Dona Beatriz de Macedo: séculos XVI-XVII. O livro está incompleto: faltam-lhe algumas folhas. Acerca do testamento de Dona Beatriz de Macedo, viúva do primeiro capitão donatário das ilhas de Faial e Pico, de 1527, e do seu aditamento, de 1531, que foram tombados no livro primeiro do tombo da Santa Casa da Misericórdia da Horta, refira-se a existência da respetiva transcrição feita pelo padre Júlio da Rosa e publicada no Boletim do Núcleo Cultural da Horta, 7.º volume, 1980-1984, páginas 277-282, existindo também uma outra transcrição destes dois documentos no primeiro volume do Arquivo dos Açores, edição de 1980, páginas 164-174. No parágrafo dedicado à Santa Casa da Misericórdia lê-se: Mais mandou a dita Senhora que sendo caso que depois que a dita Igreja de Santa Cruz ser feita e acabada d´ahi por diante em cada um anno se deem para as obras da Santa Misericordia e hospital mil reis por alma do dito seu marido e sua d´ella dita Senhora do que remanescer das ditas rendas de cada um anno.
2. Testamentos: séculos XVI-XX.
3. Títulos de posse, títulos de partilhas, escrituras: séculos XVI-XX.
4. Sentenças de processos em que foi interessada a Santa Casa: 1632-1823.
5. Documentos relativos à pessoa de Baltasar de Fontes de Melo e à sua herança: 1610-1756.
6. Documentos de habilitação ao legado instituído por Baltasar de Fontes de Melo: 1695-1795.
7. Títulos dos bens que constituíram o legado do padre Bernardo António de Bettencourt: 1725-1846.
8. Papéis privados do padre João Dubois: século XVIII.
9. Inventários dos móveis e utensílios da igreja do hospital da Santa Casa e da igreja do asilo de mendicidade: séculos XVII-XIX.
10. Elementos relativos à construção do hospital e asilo de mendicidade e à criação do fundo para o manicómio: memórias descritivas dos projetos, orçamentos técnicos, faturas e várias notas com despesas diversas; inclui um livro com as atas, não assinadas, da inauguração do asilo e albergue noturno e a planta do hospital de 1900.
11. Documentos de antigos médicos e funcionários da Santa Casa.
12. Notas de despesa da Santa Casa e receituário: séculos XVIII-XIX.
13. Cadernos de registo de arrecadação de foros: século XVIII-XX.
14. Autos de medição de propriedades da Santa Casa: séculos XIX-XX.
15. Licenças para venda do domínio útil de prédios foreiros à Santa Casa: séculos XIX-XX.
16. Registo de irmãos, estatutos, regulamentos: séculos XVIII-XX.
17. Pedidos de assistência, exposições e requerimentos, habilitações a espólios, admissão de irmãos: séculos XVIII-XX.
18. Cortejos de oferendas.
19. Documentos diversos: séculos XVII-XX.
20. Papéis privados de João Baptista Pereira e de Palmira Margarida Nunes: século XX.
21. Processos de concurso para funcionários.
22. Estatutos e compromissos.
Em 2014-01-14 foi-lhe adicionado o livro das atas da comissão do Bazar da Santa Casa da Misericórdia, de 1881-10-26 a 1882-06-22, cujo primeiro presidente foi Miguel Street de Arriaga, simultaneamente secretário geral do governo civil da Horta.......... Em 2018-01-04 foi-lhe juntada uma capilha contendo os seguintes documentos: Mapa de todos os bens e seus rendimentos tirado do terceiro livro do tombo da santa casa da misericórdia desta vila [da Horta], 1818; Relação dos papéis pertencentes à santa casa da misericórdia inventariados em 15 de dezembro de 1823 [e respetiva cópia]; Continuação do inventário dos papéis da santa casa; [quatro cadernos sem título respeitantes à continuação do inventário dos papéis e dos títulos da santa casa feita até 1836]; Inventário dos títulos avulsos encontrados no arquivo da santa casa da misericórdia desta cidade da Horta à vista dos quais se organizou o respetivo tombo, 1854[, e seu duplicado]..........Em 2018-10-17 procedeu-se à reintegração de um livro designado: Compromisso da Misericórdia de Lisboa, reimpresso que foi na cidade de Lisboa no ano de 1662 a partir do original de 1619, 40 folhas, capa de pergaminho. Trata-se do regimento pelo qual a irmandade da santa casa teria de governar-se. Antecedendo o índice dos 41 capítulos, encontra-se o alvará régio, de 19 de maio de 1618, de aprovação deste dito compromisso.